本文利用機器學習加速密度泛函理論系統(tǒng)地研究了合金原子在鋁基體和不同類型的石墨烯/鋁界面中的擴散遷移行為。通過第一性原理計算建立小樣本數(shù)據(jù)集，通過特征工程確定輸入輸出特征值的類型，綜合考慮模型復雜度和預測精度的影響，最終確定完美界面、缺陷界面和鋁矩陣的輸入特征個數(shù)分別為6、5和4。通過五倍交叉和十幾個機器學習模型的比較，CatBoost算法具有最低的誤差和更好的確定系數(shù)。我們進一步優(yōu)化了CatBoost算法，并調(diào)整了正則化項系數(shù)，以避免過度擬合的風險。通過構造SHAP值矩陣，定量描述各特征對模型預測結果的影響。性能最好的Catboost模型用于預測完整的元素周期表數(shù)據(jù)，進而用于篩選出易于向石墨烯/鋁復合材料界面移動的元素種類。通過對比元素在鋁基體和不同石墨烯/鋁界面的擴散遷移結果，發(fā)現(xiàn)這些合金元素有利于復合材料中缺陷石墨烯的改性。機器學習加速第一性原理計算的結果可以為進一步開發(fā)新型鋁合金復合材料提供理論基礎。
圖1. （a）機器學習過程中的步驟，（b）交叉驗證圖，（c）SHAP可解釋模型，（d）機器學習方法和DFT計算的效率比較。
圖2. 計算結果與不同描述符之間的 Pearson 相關系數(shù)矩陣的熱圖。紅色和藍色表示正相關和負相關的強度。
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圖3. (a) 鋁基體 (b) 石墨烯/鋁完美界面和 (c) 石墨烯/鋁缺陷界面的平均絕對百分比誤差重要性雷達圖。(d) 特征去除曲線。
圖4. (a) 不同模型的均方誤差比較結果、確定系數(shù)以及(b)鋁基體、( c)石墨烯/鋁復合材料完美界面和(d)石墨烯/鋁復合材料缺陷界面的DFT比較機器學習預測結果。
圖5. (a) 鋁基質(zhì) (c) 石墨烯/鋁復合材料完美界面和 (e) 石墨烯/鋁復合材料缺陷界面的 SHAP 值，(b) 鋁基質(zhì) (d) 石墨烯/鋁復合材料完美界面和 (f) 石墨烯/鋁復合材料缺陷界面的 SHAP 摘要圖表。
圖6. （a）鋁基質(zhì)、（b）石墨烯/鋁復合材料完美界面和（c）石墨烯/鋁復合材料缺陷界面的元素周期表擴散遷移預測圖，（d）鋁基質(zhì)與石墨烯/鋁復合材料完美界面比較，（e）石墨烯/鋁復合材料完美界面與缺陷界面比較。
相關研究成果由哈爾濱工業(yè)大學材料科學與工程學院Jingtao Huang等人于2024年發(fā)表在Composite Structures (https://doi.org/10.1016/j.compstruct.2024.118025)上。原文：Explainable machine learning accelerated density functional theory prediction for diffusive transport behaviour of elements in aluminium matrix and graphene/aluminium interface
轉自《石墨烯研究》公眾號
