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      長(zhǎng)期暴露于低濃度的硫化氫(H₂S)對(duì)人體健康和生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成嚴(yán)重威脅，對(duì)其進(jìn)行有效監(jiān)管具有重要意義。在這項(xiàng)研究中，我們報(bào)道了一種靈敏和選擇性的“信號(hào)開啟”光電化學(xué)(PEC)傳感器，用于在定制的三維(3D)多孔Ti₃C₂ MXene/氧化石墨烯氣凝膠(MGA)上原位生長(zhǎng)AgI半導(dǎo)體，以測(cè)定水溶液中有毒的H₂S。我們的研究表明，當(dāng)MXene和氧化石墨烯(GO)的起始進(jìn)料質(zhì)量比為1:8 (MGA_1:8)時(shí)，生成的MGA在AgI半導(dǎo)體生長(zhǎng)后具有最優(yōu)異的PEC性能，優(yōu)于其單體(Ti₃C MXene和GO)和其他起始進(jìn)料質(zhì)量比的MGAs。這種基于MGA_1:8/AgI異質(zhì)結(jié)的PEC傳感器隨著S^2-濃度的增加，PEC響應(yīng)顯著增強(qiáng)。相應(yīng)的，該方法線性范圍為5 nM-200 μM，檢測(cè)下限為1.54 nM (S/N = 3)，具有獨(dú)特的選擇性。我們的研究表明，采用定制的MGA結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的PEC傳感器是提高整體傳感性能的有效途徑，這將推動(dòng)先進(jìn)的3D多孔氣凝膠在PEC傳感器中的應(yīng)用。
 
圖1. MGA_1:8, AgI, Ag₂S的能帶結(jié)構(gòu)示意圖和可能的電子轉(zhuǎn)移機(jī)制。
 
圖2. MGA_1:4 (A)， MGA_1:6 (B)， MGA_1:8 (C)和MGA_1:10 (D)的SEM圖像。
 
圖3. MGA_1:8、MGA_1:8/AgI與S^2-(A)反應(yīng)前后的寬掃描XPS譜。特定樣品的Ti 2p (B)， C1s (C)， Ag 3d (D)， I 3d (E)和S 2p (F)高分辨率XPS譜。
 
圖4. (A)原始MXene (a)、原始GO (b)、MGA_1:4 (c)、MGA_1:6 (d)、MGA_1:8 (e)和MGA_1:10 (f)在Agl半導(dǎo)體錨定前(左)后(右)的光電流響應(yīng)。(B) MGA_1:8修飾FTO (a)和MGA_1:8/AgI修飾FTO在10 nM S^2-不存在(b)和存在(c)時(shí)的光電流響應(yīng),0.2 V光激發(fā)。
 
圖5. (A)制備的PEC傳感器在PBS中培養(yǎng)的光電流響應(yīng)，包括0 (a)， 0.002 (b)， 0.003 (c)， 0.005 (d)， 0.01 (e)， 0.05 (f)， 0.2 (g)， 1 (h)， 5 (i)， 50 (j)， 200 (k)， 1000 (l)， 2000 μM (m)的S^2-在0.2 V下暴露于剪切光。(B)光電流強(qiáng)度與S^2-濃度的關(guān)系圖及線性校準(zhǔn)曲線(插圖)。(C) 10 μM S^2-的PEC傳感器光電流穩(wěn)定性。(D)該P(yáng)EC傳感器的抗干擾研究。 
 
       相關(guān)研究成果由江蘇大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院Qi Zhang等人于2023年發(fā)表在Analytica Chimica Acta (https://doi.org/10.1016/j.aca.2023.340845)上。原文：Growth of AgI semiconductors on tailored 3D porous Ti₃C₂ MXene/ graphene oxide aerogel to develop sensitive and selective “signal-on” photoelectrochemical sensor for H₂S determination。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)