能源危機(jī)、環(huán)境污染和淡水缺乏是地球上的關(guān)鍵問(wèn)題。從鹽水中，特別是從含鹽的危險(xiǎn)廢水中電解制氫，對(duì)環(huán)境和能源都具有重要意義，但由于能源成本高、腐蝕嚴(yán)重以及缺乏有效的電催化劑，仍然具有挑戰(zhàn)性。在此基礎(chǔ)上，提出了一種高效產(chǎn)氫與電氧化去除鹽水中乙醇胺污染物的新策略。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，通過(guò)在交聯(lián)的3D碳納米管(CNTs)網(wǎng)絡(luò)中原位生長(zhǎng)Ni@Ni
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2 核殼納米顆粒，開(kāi)發(fā)了一種活性和耐用的異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化劑，實(shí)現(xiàn)了高分散性和金屬性能，低填充密度，并豐富了暴露的活性位點(diǎn)，以促進(jìn)快速電子/質(zhì)量擴(kuò)散。結(jié)合實(shí)驗(yàn)結(jié)果，密度泛函理論研究表明，電解質(zhì)離子與乙醇胺分子的協(xié)同吸附可以協(xié)同調(diào)節(jié)Ni@Ni
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2/CNTs表面催化活性中心的吸附/解吸性能，導(dǎo)致長(zhǎng)期穩(wěn)定的電催化效率乙醇胺氧化去除和低能量氫同時(shí)生產(chǎn)鹽水。
圖1 Ni@Ni
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2/CNTs納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)電極在鹽水中低能耗析氫(陰極)與電催化去除乙醇胺污染物(陽(yáng)極)電池中的原理圖。
圖2制備N(xiāo)i@Ni
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2/CNTs納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)的a,b) TEM, c) HRTEM, d,e) HAADF-STEM圖像;f) SAED模式;g) EDS元素線掃描，h,i) EDS元素映射圖像。
圖3制備N(xiāo)i@Ni
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2/CNTs的 a) Ni K-edge XANES, b) FT-EXAFS，和c) WT-EXAFS光譜d)標(biāo)準(zhǔn)Ni(OH)
2和e) Ni箔;f) Ni@Ni
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2/CNTs的Ni 2p、g) S 2p和h) C 1s信號(hào)的高分辨率XPS光譜。
圖4。a)經(jīng)Ni@Ni
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2/CNTs、Ni@Ni
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2mCNTs、Ni@Ni
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2或CNTs修飾的碳布陽(yáng)極在0.5 m乙醇胺存在的1.0 m NaCl鹽水電解質(zhì)中的LSV曲線;b)塔費(fèi)爾斜率;c)在鹽水電解質(zhì)中有無(wú)乙醇胺存在時(shí)，陽(yáng)極電催化劑(Ni@Ni
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2/CNTs)的LSV曲線比較;d)固定電流密度下乙醇胺電氧化CP曲線;E)去除乙醇胺的量與反應(yīng)時(shí)間和計(jì)算出的電子轉(zhuǎn)移數(shù)相關(guān);f)當(dāng)陰極HER與添加或不添加乙醇胺的陽(yáng)極反應(yīng)結(jié)合時(shí)，產(chǎn)生相同量的H
2 (1 mmol)氣體的能量成本。
圖5 乙醇胺鹽溶液電氧化20 h后陽(yáng)極電解質(zhì)的
1H和b)
13C NMR譜圖;c)
1H和d)
13C NMR譜;e)乙醇胺降解率(%)和f) TOC去除率(%)與反應(yīng)時(shí)間的函數(shù)關(guān)系;G)電氧化0、20、40、60和80 h后陽(yáng)極電解質(zhì)的照片;H)乙醇胺氧化的機(jī)理。
圖6 a)表面氧化/羥基化Ni
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2(110)的平板模型;b)氧化/羥基化Ni
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2(110)表面吸附電解質(zhì)離子的平板模型;c)氧化/羥基化Ni
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2(110)表面吸附電解質(zhì)離子的不同電荷密度。
圖7 a)與(b)對(duì)應(yīng)的最有利路徑的優(yōu)化結(jié)構(gòu);b)乙醇胺在氧化/羥基化Ni
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2(110)表面氧化時(shí)不考慮電解質(zhì)離子吸附的能量分布;C)與(d)對(duì)應(yīng)的主途徑結(jié)構(gòu)優(yōu)化;d)乙醇胺在氧化/羥基化Ni
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2(110)表面的電解質(zhì)離子吸附能量分布。
相關(guān)科研成果由深圳大學(xué)Xian-Zhu Fu等人于2021年發(fā)表在Small Methods (DOI: 10.1002/smtd.202101195)上。原文：Less-Energy Consumed Hydrogen Evolution Coupled with Electrocatalytic Removal of Ethanolamine Pollutant in Saline Water over Ni@Ni
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2/CNT Nano-Heterostructured Electrocatalysts。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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